摘要：
钙钛矿太阳能电池已成为下一代光伏技术的极具前景的候选方案。然而，由于涉及成分、工艺和器件结构等众多参数，优化其效率和长期稳定性变得十分复杂。传统的试错法不仅耗时费力，而且往往难以有效应对这些复杂的多维相互作用。因此，该领域正转向能够加速开发周期的高通量（HT）数据驱动方法。本文综述了高通量计算与实验策略的最新进展及其协同整合。在计算方面，我们总结了利用密度泛函理论和机器学习来筛选单层、双层及衍生钙钛矿候选材料的方法，以及文献数据挖掘中的新兴技术。此外，我们还探讨了利用自动处理和组合表征技术优化材料成分、器件制备工艺及工作稳定性的自动化实验平台。此外，我们通过闭环工作流程来探讨这些领域的整合，该流程将计算预测与自动化实验相结合，从而建立智能的预测、制备和验证循环。最后，我们对数据采集、机器学习集成、高通量平台基础设施以及多模态数据处理方面存在的普遍挑战进行了展望，并提出了实现完全自主的材料发现和器件优化的潜在解决方案。
文章简介：
金属卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）是光伏领域的一项革命性进展，其光电转换效率（PCE）在短短十余年间从3.8%提升至约27%。这一迅猛增长源于其卓越的光电特性，例如高吸收系数、长的载流子扩散长度、可调的带隙以及低成本的溶液加工工艺。然而，其在高温、光照和潮湿环境下的长期不稳定性，仍然制约着其商业可行性。要克服这些挑战，必须在材料组分、界面工程、器件架构和制备工艺方面同步取得进展。然而，多维参数空间涵盖了庞大的组分组合（A、B、X位点的变化）和复杂的工艺变量（前驱体溶剂、退火条件、添加剂工程），使得传统的试错实验效率低下且耗费大量人力。
为克服这些局限性，该领域正转向利用计算方法和实验自动化来加速发现周期的“高通量（HT）”和“数据驱动”方法。在先进软件框架和开放数据库的支持下，高通量计算筛选已成为材料设计的基础组成部分。该方法已在热电材料、拓扑绝缘体、钙钛矿及其他功能材料等领域得到验证，它采用第一性原理计算（主要是密度泛函理论（DFT））来构建涵盖现有及假设材料的庞大库。随后，数据驱动算法会基于关键描述符（如形成能、带隙和缺陷容忍度）以及内在稳定性指标（如Goldschmidt容忍因子和八面体因子），对这些数据库进行筛选，以甄选出有前景的光伏候选材料。
与此同时，实验性高通量（HT）平台实现了钙钛矿研究中关键步骤的自动化，涵盖从组合式成分探索、机器人薄膜沉积，到综合表征以及在各种应力条件下的快速稳定性测试。这两大组件的智能集成构建了闭环工作流程：计算预测指导实验，而实验结果则优化预测模型。这些系统依托机器学习（ML）或深度学习（DL）算法（如高斯过程和神经网络（NN）），提取结构-性能关系以探索优化空间，从而实现逆向设计，并预测最佳材料候选物或工艺条件。
本文系统性地探讨了高性能计算技术在推动钙钛矿光伏研究中的作用，涵盖了从基础材料发现到器件工程及可靠性评估等各个应用领域。首先，我们界定了高温钙钛矿光伏（HT PSC）研究中的关键材料与器件描述符。随后，总结了高温计算应用，重点在于筛选单钙钛矿、双钙钛矿及其衍生物，以识别无铅替代材料、稳定的异质结构和钝化分子，同时通过文献挖掘进行数据驱动的器件优化。关于HT实验平台的应用，本文详细阐述了对钙钛矿光伏电池（PSCs）的成分、制备工艺、界面及稳定性分析的自动化优化。随后，我们重点介绍了HT计算与实验平台的闭环集成，并辅以先进的人工智能方法。最后，本文探讨了面临的挑战及潜在解决方案，强调了集成化的HT数据驱动方法将如何进一步加速钙钛矿光伏技术从实验室规模器件向商业化应用的转型（图1）。
图1. 钙钛矿光伏高通量（HT）研究的示意图。
文章结论：
高温（HT）技术与数据驱动型研究的兴起，进一步加速了钙钛矿太阳能电池（PSCs）的快速发展。如本文综述所述，高通量（HT）计算筛选、HT实验平台及其整合，重塑了钙钛矿太阳能电池开发的各个阶段，从钙钛矿材料的发现、成分调控、器件优化到稳定性评估。计算工作流能够筛选广阔的化学空间，自动化实验平台则优化了多步骤制备流程，而两者的整合进一步构建了闭环自动工作流。尽管取得了这些进展，要充分发挥HT方法的全部潜力，仍需解决数据、HT平台及模型方面的瓶颈。未来的突破将取决于自动化兼容平台、开放数据生态系统以及更先进、具备物理意识的机器学习模型的开发。HT技术已从辅助工具演变为钙钛矿光伏研究的核心组成部分，不仅推动了PSCs的商业可行性，还为功能性材料的发现建立了可扩展的方法论。
文章信息：
Accelerating Perovskite Solar Cell Development Through High-Throughput Technologies: Computational Simulation, Automated Experimentation, and Intelligent Integration
Yiming Wang, Ziwei Du, Yuhui Chen, Yicheng Qiu, Dong Yan*, Bo Hou*
https://doi.org/10.1002/bte2.70127
